Finalmente, el estallido de la segunda guerra mundial lo llevó a abandonar Europa, llegando a los Estados Unidos (1940) gracias a la fundación Rockefeller. Allí ejerció la docencia en la Universidad de Harvard en donde fue titular de la cátedra «Oliver Wendell Holmes». En esta nueva etapa, Kelsen entra en contacto directo con la ciencia jurídica anglosajona: la Common law. Fruto de esto es su trabajo The General Theory of Law and State(1945), publicado precisamente en inglés.
Kelsen defendió una visión positivista (o iuspositivista) que llamó teoría pura del Derecho: un análisis del Derecho como un fenómeno autónomo de consideraciones ideológicas o morales, del cual excluyó cualquier idea de derecho natural. Analizando las condiciones de posibilidad de los sistemas jurídicos, Kelsen concluyó que toda norma emana de otra norma, remitiendo su origen último a una norma hipotética fundamental que es para Kelsen una hipótesis o presuposición transcendental, necesaria para poder postular la validez del Derecho. Sin embargo nunca consiguió enunciar una norma jurídica completa basada solamente en su modelo. Más tarde, Kelsen situó dicha norma en el Derecho internacional, de ahí que defendiese la primacía de éste sobre los ordenamientos nacionales.
Kelsen consideraba a la moral como parte de la justicia, pero no exclusivamente, sino como un elemento anexo interconectado con la Justicia (que es uno de los fines del Derecho); así, en su Teoría pura del Derecho dijo «en tanto la justicia es una exigencia de la moral, la relación entre moral y derecho queda comprendida en la relación entre justicia y Derecho.
La obra de Kelsen ha sido eficazmente refutada en sus aspectos filosóficos por el iusfilosofismo argentino con Carlos Cossio, con quien el maestro vienés mantuvo una polémica personal en Buenos Aires (1949) conocida como «la polémica antiegológica» . Dicha polémica, oral y escrita, se mantuvo personalmente en los claustros de la Universidad de Buenos Aires en 1949, y epistolarmente después hasta la muerte de Kelsen Éste reelaboró por completo su Teoría pura, al punto que la segunda edición puede considerarse una «segunda teoría pura» con gran influencia egológica
Una de las ideas más notables de Kelsen —y que más legado ha dejado— ha sido su sistema de revisión constitucional, que crea tribunales constitucionales especializados a los que confía esta revisión. Kelsen propone originalmente un cuerpo de jueces que no provengan del poder judicial. Esta institución se diferencia del sistema norteamericano (que nace en los albores de la independencia, con el caso Marbury vs. Madison), en que el tribunal funciona como «legislador negativo» invalidando los estatutos o legislaciones que considere contrarios a la constitución y no procede necesariamente caso a caso. Este sistema fue usado primero en Austria, pero luego se extendió a España, Portugal e Italia y más adelante, incluso a repúblicas de Europa Central y del Este. En el sistema de revisión constitucional de Chile, que se reglamenta a partir de las modificaciones constitucionales del año 2005, se ve una fuerte influencia del sistema kelseniano (o europeo como algunos lo llaman).
Su concepción de la democracia como técnica participativa de elaboración del Derecho le convierte en uno de los principales teóricos de la democracia del siglo XX. Entre sus obras destacan: De la esencia y valor de la democracia (1920), Teoría general del Estado (1925) y Teoría pura del Derecho (1935).
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